如何设计高效碱性HER催化剂,材料届的“神雕侠侣”段镶锋&黄昱给出答案

时间:2024-05-04 13:06:56 来源:欧风美雨网

如何设计高效碱性HER催化剂,材料届的“神雕侠侣”段镶锋&黄昱给出答案

一般来说,神雕侠侣催化表面上或附近的何设黄昱局部化学环境在决定反应途径和动力学中起着关键作用。实际的计高剂材水电解需要在特定的操作条件下协调供应反应物和去除产物,以达到高活性,效碱性H镶锋以及对水杂质的催化优异耐受性和长寿命。为此,料届将电催化活性位点设计与控制纳米级电荷/质量传输、段答案离子分离或结构演化的神雕侠侣合理策略相结合的综合方法对于设计高性能电催化剂至关重要,这些电催化剂可以在实际操作条件下促进有效的何设黄昱电子转移和化学转化。这类似于天然酶,计高剂材精确定制的效碱性H镶锋微观环境与活性位点协同工作,以确保优越的催化活性,选择性和持久性。料届这种精心设计对于碱性水电解尤为重要,段答案因为碱性电解液中活性 Pt 位点附近的神雕侠侣局部化学环境远比酸性电解液中复杂得多,由于质子供应速率有限,带正电的碱金属阳离子(相对于质子)的竞争性吸附或其他不希望的强结合杂质可能会毒害催化位点。

图文解析

1. 图 1 展示了一种独特设计的“Ni(OH)₂ 包覆 Pt- 四足体”核/壳纳米结构 [Pttet@Ni(OH)₂],构建了一个局部化学环境,可以为 Pt 活性位点提供有效的质子(H+)供给,大大提高碱性介质中的 HER 性能。其中,[Pttet@Ni(OH)₂] 由 Pt 纳米四足体(Pttet)作为核,无定形 Ni(OH)₂ 壳层作为 WD 催化剂和质子导电层组成。

2. Pttet@Ni(OH)₂ 纳米催化剂的结构表征

3. 此催化剂实现了最低的 Tafel 斜率为 27 mV/dec,在碱性电解质中具有最高的比活性(SA:27.7 mA cmPt-2)和质量活性(mA:13.4 a mgPt-1,Potential = −70 mV vs. RHE)

4. 这种无序的 NiOxHy 层不同于晶体层状双氢氧化物,其包含一个灵活的 Ni-O 框架和氢键基质,并具有 Ni-bonded OH、吸附 H₂O、桥接 O 和桥接 OH+ 物种共存的特点。

5. 详细的结构分析证实,经过长期耐久性试验,Pttet@Ni(OH)₂ 的四面体形状和嵌入的 Pt 四足体得到了很好的保留。相比之下,没有 Ni(OH)₂ 外壳的裸 Pttet 在稳定性测试中经历了严重的熟化过程,Pt 损失更高,变成了接近球形的纳米颗粒,导致了更严重的不可逆活性降解。

总结与展望

综上所述,作者们报告了一种独特的设计 即“Ni(OH)₂ 包覆的 Pt- 四足体”核壳纳米结构,其中无定形 Ni(OH)₂ 壳层作为 WD 催化剂和质子导电壳层,以隔离催化 Pt 表面与碱性电解质,同时确保有效的质子供应到 Pt 位点。催化剂在碱性条件下优异的 HER 活性和稳定性对于碱性水电解槽催化剂材料的设计是极具吸引力的。此外,通过调整局部化学环境从根本上改变反应动力学的能力可能会扩展到新一代电催化剂的设计中,这些电催化剂具有良好的反应环境和高选择性或耐久性,可拓展用于其他重要的电化学催化反应。

文献来源

Wan, C., Zhang, Z., Dong, J. et al. Amorphous nickel hydroxide shell tailors local chemical environment on platinum surface for alkaline hydrogen evolution reaction. Nat. Mater. (2023). DOI: 10.1038/s41563-023-01584-3

作者介绍

段镶锋和黄昱,学术圈称颂他们为纳米材料界的“神雕侠侣”。两人曾为中科大师兄妹,又一起到美国哈佛 C.M.Lieber 课题组深造。攻博期间就已经在Science/Nature 发表多篇文章。后又同在 UCLA 执教,攻克了大量纳米材料电子器件及能源领域科研难题。

段镶锋,教授,1997 年获得中国科学技术大学学士学位,并于 2002 年获得哈佛大学博士学位。2002 年至 2008 年,他是 Nanosys Inc. 公司的创始科学家,负责先进技术的开发,该公司是一家以他的博士研究为基础的纳米技术初创公司。段教授于 2008 年加入加州大学洛杉矶分校,担任霍华德·赖斯职业发展讲座教授,并于 2012 年晋升为副教授,2013 年晋升为正教授。他的研究兴趣包括纳米材料、器件及其在未来电子和能源技术中的应用。他发表了 300 多篇论文,被引用超过 90,000 次,并持有 50 多项美国专利。段博士因其在纳米科学和技术领域的开创性研究而获得许多奖项,包括 MIT Technology Review 百大创新者奖、NIH 主任新创新者奖、NSF 职业发展奖、Alpha Chi Sigma Glen T. Seaborg 奖、Herbert Newby McCoy 研究奖、美国总统早期科学家和工程师职业奖(PECASE)、海军研究办公室青年研究员奖、能源部早期职业科学家奖、人类前沿科学计划青年研究员奖、杜邦年轻教授、材料化学杂志讲座、国际材料研究协会和新加坡材料研究协会青年研究员奖、Beilby 奖章和奖金、Nano Korea 奖、国际电化学学会赵武天能源电化学奖、中国科学材料创新奖、AIP 地平线讲座、NanoMaterials Science 青年科学家奖、材料研究学会中期职业研究员奖、国际材料研究协会前沿材料青年科学家奖、IEEE 纳米技术委员会杰出讲座奖,最近获得的是 IEEE 纳米技术先锋奖。他目前是皇家化学学会和美国科学促进协会的会士。

黄昱,教授,目前是美国加州大学洛杉矶分校的终身教授及工程学院的 Traugott and Dorothea Frederking 讲席教授。1999 年本科毕业于中国科学技术大学,2003 年博士毕业于哈佛大学,分别在劳伦斯-利弗莫尔国家实验室、麻省理工学院进行博士后研究。2006 年开始在 UCLA 任助理教授,目前为 UCLA 材料科学与工程系终身教授及系主任、加州纳米研究所研究员。黄昱教授的研究工作已在 Science、Nature、Nature Mater.、Nature Nanotechnol.、Nature Chem.、JACS 等国际顶尖学术期刊发表,引用超过 86000 次。黄昱教授还获得诸多学术奖励,如 MIT Technology Review 世界 100 强的年轻创新者奖、斯隆奖、美国国立卫生研究院(NIH)创新奖,美国国家科学基金特别创新奖,国际电化学学会赵武天能源电化学奖,国际贵金属学会(IPMI)Carol Tyler 奖和 Kavli Fellow 等。她目前是皇家化学学会和美国材料学会的会士。

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